预安排三铁簇中O2的晶体开裂—小柯机器人—科学网

  美国加利福尼亚大学伯克利分校Jonathan Rittle团队报导了预安排三铁簇中O的晶体开裂。相关研讨成果宣布在2024年12月24日出书的《美国化学会杂志》。

  在自然界中，氧气的四电子复原是在预安排的多金属活性位点催化的。这些杂乱的活性位点一般具有低配位、氧化复原活性金属中心的准确定位，以促进快速的O2活化进程，然后防止发生有毒的、部分复原的氧物种。很少有仿生结构一起重现这些生物辅因子的杂乱性和反响性。

  该文中，研讨人员报告了由磷酰亚胺配体模板化的三铁（II）活性位点的固态O2活化。经过晶体内O2剂量试验以及光谱、结构、磁性和核算研讨，对O2复原中间体的结构能够进行了深入研讨。这一些数据标明在露出于O2时原位构成Fe2IIIFeIV二氧代中间体，该中间体参与与外源底物的氧原子和氢原子搬运反响，以供给安稳的FeIIFeXIII氧物种。

  该研讨为了解杂乱多金属活性位点上键构成和开裂进程的动力学，供给了非同小可的细节。

  JACS：《美国化学会志》，创刊于1879年。隶属于美国化学会，最新IF：16.383